Studio sul meccanismo di sintesi di sodalite, gismondina e zeolite

Jun 29, 2023

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 3232 (2023) Citare questo articolo

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In questo studio, i geopolimeri sono stati preparati utilizzando scorie di forno siviera (LFS) e ceneri volanti (FA), e il trattamento idrotermale è stato quindi utilizzato per sintetizzare setacci molecolari di zeolite sfusa con fasi gismondina, zeolite-P1 e sodalite. L'effetto delle condizioni di sintesi sulle fasi cristalline dei setacci molecolari della zeolite è stato studiato mediante XRD. I risultati hanno mostrato che i migliori setacci molecolari di zeolite sono stati preparati con un rapporto LFS:FA di 4: 6, una temperatura di polimerizzazione di 40 °C, un tempo di polimerizzazione di 12 h, un modulo di silicato di sodio (Ms) di 1,4, una concentrazione di NaOH di 4 mol/L, una temperatura idrotermale di 120 °C e un tempo idrotermale di 12 ore. Su questa base, i prodotti sono stati analizzati mediante SEM, adsorbimento di N2 e FT-IR. I risultati hanno mostrato che i setacci molecolari di zeolite sintetizzati avevano proprietà mesoporose e il grado di polimerizzazione e reticolazione del gel di silice-alluminato erano migliorati dopo il trattamento idrotermale. Inoltre, è stato esplorato il meccanismo di formazione dei setacci molecolari della zeolite attraverso i cambiamenti della silice-allumina durante la formazione della zeolite. Questo articolo è il primo a utilizzare la conversione idrotermale dei setacci molecolari di zeolite da polimeri basati su LFS-FA per fornire alcune indicazioni per l'utilizzo delle risorse di LFS e FA.

Le scorie di fornace (LFS) e le ceneri volanti (FA) sono due dei principali rifiuti solidi emessi dall'industria siderurgica e dall'industria della produzione di energia elettrica alimentata a carbone1,2,3. Ogni anno in tutto il mondo vengono prodotti circa 20-25 miliardi di tonnellate di rifiuti solidi (come rocce, fanghi e scorie) e circa 5-7 miliardi di tonnellate di sterili1,4. Nel frattempo, i maggiori produttori in Cina, India e Stati Uniti producono almeno 800 milioni di tonnellate di AF ogni anno, ma solo il 20% di questo AF viene utilizzato come additivi per cemento e applicazioni legate al calcestruzzo5. Se LFS e FA non vengono affrontati adeguatamente, i rifiuti si accumuleranno, portando a impatti potenzialmente gravi e danni incommensurabili all’ambiente6. Pertanto, è urgentemente necessario un metodo efficace per utilizzare LFS in blocco. La preparazione di geopolimeri dai rifiuti solidi è una strategia economica, sicura e rispettosa dell’ambiente che potrebbe essere utile a questo scopo. Inoltre, il riutilizzo e l’aggiunta di valore ai rifiuti solidi sono anche in linea con gli Obiettivi di sviluppo sostenibile (SDG) delle Nazioni Unite e con l’attuazione dell’Accordo di Parigi. Poiché le zeoliti sono ampiamente utilizzate nell'adsorbimento, nello scambio ionico, nella catalisi, nel setaccio molecolare e in altre applicazioni7,8,9,10, si stima che il mercato globale delle zeoliti sintetiche nel 2023 raggiungerà circa 5,9 miliardi di dollari11. I geopolimeri composti da tetraedri [SiO4]4− e [AlO4]5− sono generalmente considerati i prepolimeri amorfi delle zeoliti cristalline12,13. Le zeoliti possono essere preparate mediante metodi idrotermali e queste zeoliti preparate idrotermicamente hanno mostrato strutture cristalline migliori e prestazioni migliori per il fissaggio degli ioni di metalli pesanti. Allo stesso tempo, le zeoliti con strutture macroscopiche specifiche hanno anche ampie prospettive di applicazione nel riciclaggio dei rifiuti solidi. Cheng et al.14 hanno estratto SiO2 dalle scorie di nichel-ferro e hanno preparato la zeolite 4A mediante metodo idrotermale, riportando che le condizioni idrotermali ottimali erano una temperatura idrotermale di 100 °C e un tempo idrotermale di 8 ore. Liu et al.15 hanno utilizzato il letto fluidizzato circolante ultrafine FA come materia prima per preparare la zeolite di tipo A mediante il metodo di sintesi idrotermale attivato dagli alcali e le loro condizioni ottimali di sintesi erano una concentrazione alcalina di 2,6 mol/L, una temperatura idrotermale di 90 ° C e un tempo idrotermale di 6 ore.

Tuttavia, a causa dell’elevato contenuto di calcio di LFS, ci sono pochi rapporti sulla sintesi di zeoliti utilizzando LFS come fonte di silicio e alluminio. Si ritiene generalmente che quando materiali con elevato contenuto di calcio vengono convertiti in zeoliti, si formano specie di silicato di calcio o idrossisodalite con bassa porosità e bassa capacità di scambio cationico, che inibisce la formazione della zeolite12,16. Per convertire materie prime ad alto contenuto di calcio in zeoliti, sono solitamente necessari metodi di pretrattamento o sintesi specifici. Ad esempio, Murakami et al.17 hanno utilizzato soluzioni di acido citrico e acido formico per eluire selettivamente il calcio dalle scorie di altoforno tre volte in un reattore di macinazione a palle e quindi sintetizzare la zeolite A dal residuo. Park et al.18 hanno preparato materiali zeolitici contenenti sodalite trattando FA, NaOH e NaNO3 a 350 °C per 24 ore, lavando i solidi ottenuti con una quantità eccessiva di acqua deionizzata almeno sette volte ed essiccando il prodotto durante la notte a 105 °C. Lei et al.19 hanno utilizzato la tecnologia di polimerizzazione in sospensione dispersa per fabbricare microsfere di zeolite a base di metacaolino/scorie. Queste sfere sono state poi polimerizzate in forno a 85°C per 24 ore, filtrate, pulite, essiccate a 120°C per 8 ore e infine calcinate a 500°C per 3 ore per ottenere microsfere di zeolite.